活性氧物种(reactive oxygen species, ROS)是一类直接或间接的由分子氧转化而来,具有未配对电子的物质,具有极强的化学反应活性。ROS在天然水体中无处不在,并且在水体的光化学、氧化还原反应中发挥着重要作用,主要包括:影响水环境中有机污染物及难分解有机质的降解及转化;参与水环境中微量元素的化学反应;改变微生物的群落结构和功能等。
水环境中的ROS主要来源于水体中可溶性有机物(DOM)的光化学过程。DOM是一种结构多变的复杂分子,已有研究发现,水环境变化如营养物含量或水位变化,会改变DOM的分子特征进而影响DOM的光化学特性。对于鄱阳湖这一典型干湿交替的内陆湖泊来说,丰水期与枯水期交替引起的水位变化促使DOM结构特征产生显著改变。但目前对于丰水期和枯水期交替变化下DOM组成变化引起的ROS含量变化的过程及机制并不清楚,以及此过程下产生的ROS对污染物的影响尚不明确。
鉴于此,中国科学院南京地理与湖泊研究所江和龙研究员研究小组宋娜等人通过对鄱阳湖连续三年的追踪,明确鄱阳湖丰水期和枯水期水体中三种主要的ROS(3CDOM*、1O2和·OH)的产生特征,结合DOM的光化学特征及组分分析,探究了引起ROS变化的主要DOM组分,构建了ROS多元预测模型,最后确定了ROS稳态浓度对水体中污染物分解的影响。
研究结果表明,三种ROS在丰水期的产率均显著高于枯水期,丰水期的DOM以外源为主,具有较高的分子量、芳香性和腐殖化程度。傅里叶变换离子回旋共振质谱(FI-ICR MS)进一步揭示了一些难降解组分,如木质素类和富含羧基的脂环分子(CRAM)是引发丰水期较高ROS产生的关键组分,而丰水期较高ROS稳态浓度显著缩短了水体中乙草胺降解的半衰期(图1)。本研究提供了一种预测ROS产生的新方法(图2),对水位变化下ROS介导下污染物的动态变化具有重要的指导意义。
相关研究成果以Integrated evaluation of the reactive oxygen species (ROS) production characteristics in one large lake under alternating flood and drought conditions为题,发表在国际英文期刊Water Research上。该研究工作得到国家自然科学基金重点项目、国家自然科学基金面上项目、江苏省双碳项目的联合资助。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.watres.2022.119136
图1 鄱阳湖丰水期与枯水期水体ROS产生特征及DOM关键组分变化规律
图2 正交偏最小二乘法(OPLS)和多元线性回归(MLR)建立的ROS预测模型